Fotograafiaga tegeleb Kalju Suur alates 1956. aastast. Kalju Suure ulatuslik fotolooming on lisaks näitustele ja perioodikale avaldatud ka autori koostatud fotoalbumites. Peeter Toominga sõnul on Suur ise leidnud, et tema albumeid tuleb võtta nagu "järjejuttu", kus fotod ei jää igaüks omaette, vaid iga foto on ikka seotud järgneva või eelnevaga. "Fotod liituvad üksteisega nagu katkematu jutustus, nagu lõppematu pildivoog ...".

Lisaks sotsiaalsetele stseenidele ja aktidele eristuvad Kalju Suure loomingus omaette suure teemakogumina portreed kultuuritegelastest, kelle hulgas on Jüri Arrak, Els Himma, Neeme Järvi, Fred Jüssi, Tõnu Kaljuste, Andrus Kivirähk, Eri Klas, Andres Mustonen, Arvo Pärt jt. Ta on teinud palju pilte laulvast revolutsioonist. Sel teemal on olnud näitusi Riias, Vilniuses, Schwerinis, Brandenburgis, Pariisis ja Jyväskyläs ning mitmel korral Tallinnas. Kalju Suur on osalenud rohkem kui 150 rahvusvahelisel näitusel, tal on olnud enam kui 160 isiknäitust 16 riigis: Eestis, Austraalias, Kanadas, Prantsusmaal, Poolas, Soomes, Ungaris, Venemaal, Lätis, Leedus, Kasahstanis, Belgias ja mujal.

Tunnustused: 1978 Rahvusvahelise Fotokunsti Föderatsiooni kunstniku tiitel (AFIAP), 1987 ajakirja Ogonjok (Moskva) preemia laureaat (Kalju Suur on muuseas kõige rohkem oma töödega esinenud eestlane ajakirjas Krokodil ja ajalehes Literaturnaja Gazeta), 1999 Eesti Kultuurkapitali elutööpreemia, 2001 Valgetähe V klassi teenetemärk, 2007 Eesti Rahvuskultuuri Fondi elutööpreemia.